非线性光学30年-沈元壤
特约专稿
非线性光学五十年
沈元壤昄
)1
()加州大学伯克利分校物理系暋美国暋伯克利暋CA94720
摘暋要暋暋文章简要回顾了非线性光学的诞生以及早期的发展,包括二次谐波,激光和频和差频现象,受激拉曼散射,以及激光的一些自作用行为等,介绍了非线性光学的一些重要研究成果和应用,包括非线性光谱学,位相共轭和自适应光学,相干非线性光学以及高次谐波等,最后对非线性光学当前和未来研究热点作了总结和展望.关键词暋暋非线性光学,非线性光谱学
50yearsofnonlinearoticsp
(Deartmentohsics,Universitaliornia,BerkeleA94720,USA)pfPyyofCfy暋C
SHEN暋Y.Ron
昄
,,,ticssuchassecondharmonicenerationsumanddifferencefreuencenerationstimulatedRamanscatgqyg灢,,oticsarepresentedaswellincludinonlinearoticalsectroscohaseconuationandadativeopgnpppypjgpp灢
,,,ticscoherentnonlinearoticsandhihorderharmoniceneration.Intheendcurrentandfutureresearchpgg灢
Abstract暋暋Thisarticlepresentsabriefintroductiontothebirthandearlinvestiationsofnonlinearoygp灢
,terinandselfactionoflihtetc.Severalimortantresearchachievementsandalicationsofnonlinearggppp灢
toicsinnonlinearoticsaresummarized.pp
,Kewords暋暋nonlinearoticsnonlinearoticalsectroscoppppyy
世界各地暋暋2011年是非线性光学诞生50周年,
都对此进行庆祝.这里我简要回顾非线性光学的发展历史,介绍一些当前研究现状、热点,以及今后可能进一步研究的问题.
1暋激光和非线性光学诞生
1958年,Schawlow和Townes指出激光可以在
]1
红外和可见光频段实现[在这篇文章发表之后,很.
[]
)见图15月,Maiman首先发现了红宝石激光器2(.
激光的发明,引导出很多新的学科,对我们今天
多实验室立即开始竞争,去实现这一理想.1960年的科学技术以及日常生活都产生了重大影响.其中最重要的学科之一就是非线性光学,它对半个世纪以来科技的发展起了十分重要的作用.激光的光场或电场可以很强.激光与物质的非线性相互作用,可
曻
炣
象.这是因为电场与物质相互作用时,如果电场很
图1暋红宝石激光器的结构图
小,表达式中的非线性项可以忽略,产生的偶极子实,际上与电场成正比(即线性效应)而当电场很大时,非线性项不能再被忽略,因而可以产生二次倍频、混频等现象,这在微波和射频的实验中得到证实.我们
2011-12-13收到
以从极化偶极矩的表达式(·E)毩E+毩:E+=炣()曻曻
早年,微波和射频方面的研毩3EE+…中看出.
炣(2)
曻曻)1暋本文是王长涛和陶兴根据沈元壤先生2011年9月在中国科学
暠整理成文,又经过杨国桢详细修正完成.章节NonlinearOticsp题目和部分文字根据报告内容添加
究已经证明,当电场很大的时候,会产生非线性
现
院光电技术研究所访问时的学术报告“Celebratin0Yearsofg5
:暋物理·41卷(2012年)2期暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋htt飋飋www.wuli.ac.cnp
·71·
特约专稿
可以预测,当光电场达到近1kV/cm时,在光波波段也会产生类似的非线性现象.
图光学现象2暋红宝石激光器通过石英晶体和棱镜分光,发现二阶非线性
[
3]红宝石激光器出现后,人们立即想到非线性光学现象可能被观察到.然后用棱镜光谱仪去分析透1961年,Franken等用红宝石激光照射石英晶体,射的光弱的二倍频.发现在光谱上除了基频信号外,还有一个很的斑点,首次证实了二倍频的产生(图2)见.当文章送给Phy
sicalReviewLetters杂志发表时,杂志的印刷人员却以为光谱中的倍频斑点是个污点而将它抹去,因此抹掉了文章中二倍频产生的唯一证据,成为物理学上的一段趣事.
图3暋非线性光学混频的示意图
哈佛大学的的实验结果后,立即对一些基本的非线性光学问题Bloemberg
en等人获悉Franken等作出了严格的理论分析,从而奠定了非线性光学的
理论基础[4
]性光学行为.
该文章探讨和分析了很多可能的非线(见图是实验室中广泛研究发展的课题3),其中不少行为即使在今天仍(料超晶格的周期结构来满足相位匹配的条件quasiphasematchin.例如,文章中提出准相位匹配g)的想法,利用材,从而得到很高的频率转换效率南京大学等都在从事这个工作.近年来不少实验室包括(.共振腔内位相匹配
文章中提出另一可以提高频率转换效率的方法phase灢
matchedgenerationinresonantcavity)也是.文章中还提到可以利用差频技术产生太赫兹电磁波(iTHzgenerationbifferencefreuencene研方向on),现在仍是如何产生短脉冲太赫兹波的重要科yd灢qygra灢
.文章也预测可以利用上转换(up灢conver灢
续发展这一技术ion
)现象来探测很弱的红外信号.所以,大家可以看到,现在大家都在继,这篇文章是非常重要的.Bloemberg
en也因此奠定了他在非线72·
http
:飋飋www.wuli.ac.cn暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋性光学领域中的宗师身份,并于线性光谱学的贡献获得诺贝尔物理奖1980年因为他对非.
2暋2.1暋d最初发现的非线性光学现象iscoverednonlinaeramronoicp
tgiecnaelraetifofne(ce)
tasrl)y
二次谐波(secondh、激光和频、差频(sumanddifferencefrequency
generation)、光学参量(opticalp
arametricgen灢eration
)如果有了很强的光场,很容易看到非线性光学现象发展了一个所谓的调.在提高脉冲激光的峰值光场或强度方面,早年原理是,当激光被泵浦时Q激光技术(,把激光的共振腔关掉Q灢switching).其(低Q值)
,让泵浦源持续不断地把能量注入并存储在激光介质(腔打开(l高asermed,ium)中,然后在短时间内把共振(现在Q值)使储存在介质里的能量转换成光能,出一个很短的激光光giantpulse),脉冲里,这叫巨脉冲也叫调Q脉冲(Q灢switche)激性光学现象都很容易被看到.巨脉冲的光场就非常强.因此,一些简单的非线
dpulse,例如二次谐波(secondthia进入一介质时ornm)o等ni.c如图gene4ra,(tio会在介质中产出a)n所示)、和频,当频(su率mf为r氊eq1uencygenera灢
(氊,氊2的光同时
1化偶极矩,它的辐射就是和频的输出+氊2)频率的极率高,光的输入和输出一定要满足光.如果要转换效(的动量守恒
匹配条件momentu(pmchasoemnseravtcathiionng)
,k曻,也就是我们说的位相1+k曻2=
k曻).图4暋(a)和频和(b
)参量产生的示意图在物理科学中,我们都知道,一个物理过程,往往会有相应的反过程反过程现象,而这个现象很重要的话.如果你首先想到并实现某一,你就会得到大
奖.这里,我们可以想到和频的反过程,把图的箭头翻转过来,就得到图)质的是(氊1+氊2)频率的光,4输(b出)的.可以看到4进(a入中介是频率氊1,氊2的物理·41卷(2012年)2期ts·
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两束光,这一般称为参量产生(arametricgenerap灢
)过程,输出的频率是由满足相位匹配条件来决tion定的.改变介质的温度或取向可以改变相位匹配,因而可以得到不同的输出频率氊作成一个频1和氊2,)率可调光源(光参量产生器是现代tunablesource.光学里一个非常重要的相干性光源.但发现这现象在那个时候非线性光学的科研是很有引诱力的.假如你有一台红宝石激光器,往往只要找一个光学介,质(插到光路里去,就会发现新的现象.下medium)2.2暋受激拉曼散射(stimulatedRamanscattering)一个例子是受激拉曼散射(stimulatedRaman面我举几个例子.
也是很早,继红宝石激光出现后就被实现了.所以,
这个现象很奇怪,怎么破坏的轨迹(damaeg
8]图6暋玻璃中激光自聚焦行为的实验照片[
)会形成一条直线.trackTownes在访问该研究所
时,听到了这个实验结果,就想到可能是因为光的自
[9]
)捕获(其原理是物质的折射系数是selftrain.ppg灢
随光的强度改变的.如果光引导出来的折射系数跟较强,周边较弱,因此光进入介质后,刚开始它的波前是平的,但是因为光引导出的折射系数与光强成正比,轴心部分的光走得慢,周边的光走得快,因此波前就会起变化,越往里走变化越大.我们知道,光线传输方向是垂直波前的,所以假如把光路画出来(的话,很明显看到光会自己聚焦(见selffocusing)灢
光强成正比,当一束光进入介质时,光束的中间部分
)当年,洛杉矶休斯研究实验室(scatterin.Huhesgg
)一个小组研究用克尔盒(ResearchLaboratorKerry)来做激光的Q开关,他们把克尔盒放到光腔里cell
面,用电压来驱动克尔盒的开或关,从而得到输出的)激光巨脉冲(当时克尔盒中充的是硝iantpulse.g
)基苯(液体.他们在分析巨脉冲的光Nitrobenzene谱时,发现除了红宝石激光谱线之外,还有两条相当
5,6]
().强的谱线[见图5从它们的波长来看,很快就
分别来自一次和二次拉曼散射.通常情况851.5nm)
下拉曼散射是很弱的,问题是这些拉曼谱线怎么会这么强,且具有方向性.Hellwarth很快在理论上证
7]明了它们是受激拉曼散射[现在,受激拉曼散射可.
猜到来自硝基苯中的拉曼散射.两条线(766nm,
)图7光越强,聚焦越近;强度弱,聚焦就远.可是,.
我们也知道光的口径有限,它因此一定有衍射.如果衍射与自聚焦效应正好抵消,那么光束口径会保持,不变.这一情况叫做光的自捕获(就selftraed)pp灢
[0]
后1962年,Askaran已先提出了同样的理论1.y
来,用红宝石激光射入液体中做实验的时候,相机拍
是光把自己束缚住了.这是T其实在ownes想到的,
以用来产生不同频率的相干性光源,也为深入研究强光与物质相互作用的规律提供了手段.
下光束在液体中传输的图像果真看到一条光度极强的细光束线,正如预测那样.但是如果我们仔细考虑,就会发现这应该是一个不稳的现象,只要光的能量稍微有一点改变,比如说由于光的散射或吸收,衍射和自聚焦之间的平衡马上就不会存在.所以实际上用自捕获来解释上述的实验观察是不对的.
图5暋受激拉曼散射的实验和原理示意图
)、自捕获(2.3暋光自制行为(self灢actionoflihtself灢g
)、)、自聚焦效应(自相位trainself灢focusinppgg
另外一个例子是自聚焦现象.当年,罗彻斯特大)调制(self灢hasemodulationp
图7暋光自聚焦和自捕获行为的原理图
,学光学研究所(InstituteofOticsUniversitfpyo)的M.HRochesterercher把一块玻璃放到红宝石激光的光路中,发现很强的光束,会损伤玻璃.在玻璃中
[]
8
)形成一连串的细微空穴,连成一条直线(见图6.
()红宝石激光器产生的巨脉冲,脉宽selffocusin.g灢
,约1脉冲波的光强随着时间在变,因此自聚焦0-8s焦点的位置也随着时间在变.但是如果照相时间远
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其实观察到的图像是来自于光脉冲的自聚焦
:暋物理·41卷(2012年)2期暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋htt飋飋www.wuli.ac.cnp
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比上移动10-8s长的话,那么图象上显出的只是一条在轴(的焦点连结成的亮光线,这一个移动焦点
照相机去观察movingf
ocus,)可以看出焦点真在移动的解释,后来得到实验证明,用快速1焦,发现自聚焦可以在空气中出现s的激光脉冲.近年来,科
研工作者用脉宽为10-3来观察自聚
(见图线可以达一公里以上.
8),而且亮图8暋空气中出现的飞秒激光的自聚焦现象(照片来自中国科学院物理研究所张杰实验室D楼)
.图中建筑物是中国科学院物理研究所的在应用方面,现在激光科技上常用到的和克尔锁模(理.自聚焦和K自er捕rm获od都e灢
属loc于ki激ng光)都是依靠自聚焦原Z灢
扫描的自制行为(self灢
调制ction(控制的s)el,,f其他因为它们都是自发产生的灢phas还em有od自ul陡ati化on()s等自制行为elf灢
steepeni话,就可以拿来应用,如果控制不了.如果可以控制的,ng一般都是难)、自相位,则会造成破坏比如说,如果自聚焦的焦点在固体里,就会把固体打.
坏.这情形在大激光装置中必须避免,否则极贵重的激光固体材料,有一次自聚焦现象发生就报销了自相位调制(self灢
phasemodulation)也是.很重要的光自制现象一个随光强改变而导致的.它也是由于材料的折射率会,如果折射率n和光强I的关系是n=n0场和入射+n2
光光I场,则之当间脉的冲关激系光可经过以物写质为后E,透射outinei毤+i殼毤,其中殼毤t)=(2毿毻d/c)n2=
率随光强的变化而产生的相位变化(
I,(t)是由于折射殼毻(毻是频率,物质长度.因为t)=d毤很/2毿dt,当光脉冲很d是
强又(短时,光在物质中还有四波混频过程cm-1)
,因此殼毻可透能射从光的零光变谱到变几得百,则透射光的光谱会很甚宽至,如几果千变波频数的更宽,如图9所示.一个5fs的脉冲,
原始频宽只有~3
暳1010c4cm-1m-1,
经以上谈的是一些早期的非线性光学科研,频谱比整个可见光范围更宽过自相位调制后,频宽变[11
]得.
超过,
就如
74·
http
:飋飋www.wuli.ac.cn暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋图9暋入射激光及自相位调制后的透射光谱
前面所说,只要你有一个激光器,把样品插进激光束中,往往就可以看到新的光学现象能赶上新领域发展的时机,那是你的好运气.所以说,如果你
(fLucky
科研的成功固然要看你的能力和用功程度youcanridethewaveofanewfield).
这就是说,,但有的时候也要靠运气.4暋其他早期发展的非线性光学课题
.
还有一些早年发展出的,而现在常被用到的非线性光学现象述了.光.在这里我简单提一下而不再一一详细叙受激散射(stimulatedlightscatter灢物质的激发态ng
):它是受激拉曼辐射的一般化,不一定要是振动激发,也就是说过程中,而可以是其他
激发元如声子等.参量荧光(arametricfluormeenncte))常用的:现在是光研源究,也量是子pes灢题.非线性光学的量子描述最纠(早缠qu牵(qan涉uatu到ntmd量umes子ecr光ntipt学anio的gleno课灢
基础理论onlinear(oGpltaicusb)er:Gf因此获得lauber在21090664年提出量子光学年的诺贝尔物理奖)后,即引发了非线性光学量子行为的科研,不衰线性光学过程是现在精密光谱测量常用的手段.双光子吸收(two灢photonabsorption):至今这一非,也(是目前生物学界常用的双光子激发的荧光显微镜在各种形态的物质中导致物质破坏是一个很重要的图10)的基础.光击穿(opticalbreakdown):光如何问题,至今科研仍继续不断是还没有实现的大课题laserinertialfusion)
:这,而它的设想是.激光引导的惯性核聚变
(一个大家,都也是知道的,但代就已经提出了19现象还有四波混频.其他早年即已发现的非线性光学60年(应(op
ticalKerrefffeocutr灢
)w、a饱vem和吸ixi收ng()s、a光学克尔效turationin物理·41卷(2012年)2期i2aicnE2·
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)、光弧子(等.到1absortionoticalsoliton)980年pp
左右,非线性光学已经对科技的各个领域产生了非常大的影响.我们现在回头去看,有的现象比较复这在科研领域通常都是这样的.
杂,有的比较简单.一般来说,往往越简单,越有用.
,光光谱学(也叫非线性光谱学lasersectroscoppy)
我们知道,在物质中,如果1980年的诺贝尔物理奖.
)进入物质的激光能激发共振(的话,连带resonance)效应.所以利用频率可调的激光注入enhancement
物质,可以从非线性光学信号与频率的变化上得到物质的非线性光谱,用来探测和了解物质.在70和
(nonlinearoticalsectrosco.Bloemberen和pppy)g
获得Schawlow就是因为他们在这方面的贡献,产生的非线性光学现象就会有共振增强(resonance
根据不同的非线性光学现象,科学家发展80年代,
出了很多不同的非线性光谱技术或方法(nonlinear除了oticalsectroscoechniueormethod).pppytq
还有好几位诺贝Bloemberen和Schawlow之外,g,,,尔奖获得者,如LambRamseHallHansch和y
在这方面都有很大贡献.激光CohenTannoui等,j灢可调激光出现后才得到快速发展的.在非线性光学的发展过程里,新的激光技术的出现往往是关键.一谱技术.所以激光技术实际上是非线性光学的驱动力.非线性光谱学的发展导致了许多自然学科都发生了革命性的变化.其根本在于激光用作光谱的光源有很多极为特殊而有用的特点:它的高方向性,发
)图1利用双光子激发荧光现象设置的共焦显微镜(0暋(aconfo灢
24
/以达到10Wm2,最小脉宽(minimumpulse灢
5
)可以小于~5暳1width0-1sec(1.5m脉冲长毺6,度)甚至小于1可见激0-1sec(300nm脉冲长度),
光谱学,现在在生物、物理、化学、地理等领域都有广泛的应用.我们很容易看到,非线性光谱学是在频率
个新型激光出现就会带来新的非线性光学现象和光
,散角可以只有0.一般实验室的激光强度就可01曘
);()为用这一装置取得的神经脉络图象calmicroscobpy
这里顺便一提,科技界有人会把已知现象或过
()),后来又称空间弧子(selftrainsatialsolitonppgp灢
),受激光散射(有人称它stimulatedlihtscatteringg为二波混频(twowavemixin.双共振光谱学g)灢
(),现在被称为二维doubleresonancesectroscoppy光谱学(远红外光twodimensionalsectrosco.ppy)灢)谱学(现在变成了太赫兹光谱farIRsectroscoppy灢学(等.THzsectroscoppy)
程重新起名,似乎又开了一个新领域,例如,自捕获
光的频率线宽可以小于1频率连续可调性可以Hz.是激光光谱学之所以如此成功的原因.
从远红外直到软X射线频段可调.这些诱人的特性(),超快光谱术(wavemixinectroscoultrafastgsppy
),精密光谱术(sectroscorecisionsectroscoppypp灢)相干瞬态光谱术(.coherenttransientsectrospyp灢
),多维共振光谱术(comultiresonancesectrospyp灢灢),极端灵敏光谱术(coultrasensitivesectroscopyp灢)等,都是极为重要和非常有用的,在此无法一一py
叙述,只借极端灵敏光谱术为例,指出它们的重要方法是首先由激光将要探测的原子(或分子)选择激发到某一激发态,然后测它发射出来的荧光,或者是用另一束激光将激发原子电离而测到离子(见),图1在适当的条件下,两者都可以用来探测到该1
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激光光谱技术有很多类,例如混频光谱术
3暋其他一些引人注意的早期即出现的
非线性光学领域
非线性光学涵盖的范围极为广泛,下面只能选)3.1暋非线性光谱学(nonlinearoticalsectroscopppy在非线性光学里面,最重要的一个领域就是激择性地对某些有趣、有影响的领域作一描述.
性.用可调激光可以选择性的探测到单原子或分子,
:暋物理·41卷(2012年)2期暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋htt飋飋www.wuli.ac.cnp
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单原子.单个或少数原子(或分子)探测的技术,有很多非常重要的应用,以及气体化学反应过程中少量的产物或.例如用来探测核物理中稀有原子或粒子中间产物往往需要相当大的一块古物.在考古领域里,利用传统方法考察古物年代的话,,但很难得到,如果用激光光谱来做,需要的量可以非常小,是目前分子及细胞生物.此外,荧光用来探测追踪单分子科研上常用的手段为发现绿色荧光蛋白质.Roge(g
rTreesinenflu(钱学森侄子)即因用在激光产生荧光的手段上,来有效地探测生物系orescenceprotein),统,而获得2008年的诺贝尔化学奖.
图.2暋11暋单原子探测方法的示意图
激光冷却原子分子(lasercoolingo
fatomsandmolecules
)激光冷却原子分子(mlasercoolinfatom这里就不多谈了olecules
)的课题[12,13]
e利用激光冷却,
.当年,再加蒸发冷却W大家一定都听到了很多go
saeiman,,把原子的温度降低Cornell和Kett,ner在d灢
到in~st1e0i0ncnko,n从而看到了玻色densation),在1-爱因斯坦凝聚(995年获诺贝尔B物ose理灢奖米子.后来科研者让冷却的玻色子和玻色子结合成费,而得到费米凝聚(了原子物理的新领域.即使在冷原子分子物理方面Feimicondensation),开创,
也有很多极有意思的问题可以去探讨,比如说大家都知道一般化学反应都是在温度相当高的环境下进行的.但是如果温度降到几乎是零度的时候,原子或分子的速度会变得非常慢,那时的化学反应经由原子或分子碰撞又是怎么产生的.这是一个非常基础的科研问题多体物.
理(要难题,特别是在凝聚态物理中many灢bodyphys.ic玻色子和费米子凝s)是物理中的重聚后是一个多体作用的系统,类似一般凝聚态,但是粒子间的相互作用远比一般凝聚态物质简单,因此可以用来很清楚地去探讨多体系统的基础问题,更好地
76·
http
:飋飋www.wuli.ac.cn暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋去验证凝聚态物理中长期以来发展出的多体理论3.3暋相位共轭和自适应光学(phaseconjug
ation.
&adaptiveop
tics)同于全息照相原理,简并四波混频可以实现实时全息3结合,
.在图产生干涉条纹12中,
波,1代表信号波,在物质中与波使得输入的波2发生衍射,衍射的光在波相位正好相反1的反方向输出(符号相反.它的相位会与输入的波1),位共轭(一层干扰的物质phasecon,j它的相位会有畸变ugation)这个现象称为相.因此,如果波1先经过,也经过同一层干扰物.但是如果由它产生的相位共轭波反向传输质,就会让畸变的相位得到完全的修正.
图12暋相位共轭原理示意图以及对成像的矫正
图瓶后,相位不规则改变12显示,
来自老虎图像的一束光,经过玻璃,导致成像畸变,再经过玻璃瓶.如果这一光束,经普通反射镜反射,相位进一步受到干扰,成像一定变得更加模糊.但是如果反射光来自相位共轭反射镜,则再经过玻璃瓶,相位的畸变可以被补偿回来,得到很好的成像.
图13暋左图为未经波前畸变补偿的成像;中图为经过波前畸变补偿后的成像;右图为对仪器所造成的波前畸变进行补偿后的成像
相位共轭不一定需要四波混频才能做到,利用光束分区控制(将光束分为很多细束,分别控制它们的相位)也能做到法,现在在天文望远镜上.根据相位共轭原理,采用后者方,已发展成一个非常重要的自适应光学(受到地球上空的云层干扰adaptiveoptic,s波前被扰动)技术.天空中的星像,,因此变得很模糊率可以提高.如果望远镜有自适应光学装置,那么它的分辨
100倍看到的只是一个大亮点.图13是一组双星的像,未经相位共轭补偿时,,经过相位共
物理·41卷(2012年)2期3lE·
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轭补偿后,双星的图象就变得非常清晰了.
帮忙用照相去证明到底是否马的四脚都可能离地,我们可以看到在第Mubride的照片如图15所示.yg
马的四只脚都离开地了,因此斯2幅和第3幅图中,
坦福赢了这场赌博.美金$25000元在当时是一大)很大的荒地.后来他的儿子死了,他就把这块Alto
地捐出来,以儿子的名字成立了斯坦福大学,这就是斯坦福大学的起源.
笔钱,斯坦福拿它买了一块在帕洛·阿尔托(Palo
),()图1图为4暋波前畸变补偿技术在显微成像上的应用暋(ab(),()在x-图为在深度方向的分cdy方向的分辨率提高结果;辨率提高结果
示.颗粒在不均匀的物质中,显微镜的成像在横向及
自适应光学也可以用在显微镜上,如图14所
)图15暋运动中的马(fromWikimedia
纵向都很模糊,但是经过相位共轭补偿,就可以看到
]14
清晰的像[这在研究生物的神经系统上特别有用,.
因为神经系统是由一层层神经网络叠成,要用光来知道哪一层在起作用,必须在成像上能把各层分开.
(/)的手段,光源一般用的是皮秒或飞秒umrobeppp
的脉冲激光.首先在零时刻,泵浦的激光脉冲激发了物质,然后探测的脉冲激光,在不同时间,像照相一样可以去探讨物质被激发后的弛豫动态,图16显示
15]果[用可见飞秒激光脉冲光激发一个晶体,然后.
现在超快光谱术通常采用的是脉冲激光泵/测
4暋目前引人注意的一些非线性光学
领域
4.1暋用于动态过程研究的超快光谱技术(ultrafast
)sectroscoordnamicstudiesppyfy)大家也许都比较熟悉.其原理与coordnamicspyfy
闪光照相术(相似.一次闪光照flashphotorahgpy)一个相,顺时间连接起来,就可以看到物体的变动,如果一秒钟内呈现几十张像,就可以连成电影,这是电影的起源.原理是早年E.Mubride提出的,yg
有一个小故事,当年在加州Eerton后来发扬光大.g
有一个参议员,叫斯坦福,他喜欢跟他的有钱的朋友“去看赛马,有一天在看赛马时他偶然想起:马是怎么跑的?是前脚下去后脚提起来,然后后脚下去前脚提起来,也就是总是有一只脚在地上,还是说跑的时候四只脚都可能会离开地?暠他的一位有钱的朋友“说:它一定总有一只脚在地上,不会是四脚腾空“的暠但斯坦福相信:中间一定有时间是四只脚都离.地的暠他们争论后打赌$2看谁对谁错.斯坦.5000,福知道M就请他来ubride是闪光照相术的大师,yg
动态过程的超快光谱技术(ultrafastsectrosp灢
的是用超快光谱术来探测晶体熔化过程的原理和结用短脉冲X光去探测,就可以看到来自被激发晶体它的衍射强度就开始下降,这就告诉你晶体熔解的过程及时间.
的衍射.当晶体吸收的泵光能量开始使晶体熔解时,
图16暋利用超快光谱测量晶体的熔化的动力学过程的原理图和结果
)4.2暋相干非线性光学(coherentnonlinearoticsp
)相干非线性光学(也coherentnonlinearoticsp是一个比较前沿的领域.相干性来自光波的相位,激激发物质的过程中有显著的影响.
假设有一个两能级系统,可以用频率氊的3个光有很清楚的相位,因此相干性强.在某些非线性光光子束激发,也可以用频率3见氊的单光子来激发(
图1如果两者同时存在,则总的跃迁几率应该是7).
:暋物理·41卷(2012年)2期暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋htt飋飋www.wuli.ac.cnp
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特约专稿
图W17暋两能级系统激发示意图
=旤旤12AE曍
3旤毤是因为E(A氊E3氊)旤(氊)+BE(3氊2
i殼)旤毤2
从公式中可以发现(,)如果我们可以控制和+旤B3E氊(3)氊)旤e旤
其中殼E(有相位差而得来的.控制跃迁几率毤为.当殼毤为2毿,4毿时,跃殼毤迁,
几就可以率最大,若制相位来控制最终结果的问题殼毿,3毿,5毿,则跃迁几率最小0,,.这类利用控(一般称为相干调控
物理或化学过程coherentcontrol人们希望能由相干调控来调控,譬如增加某一化学反应的效率).,提高化合物生产等电磁感应透.
明(electroma热门课题ransparen.c它y
,[16]
是目前非线性光学里的一个gneticallyi
nduced的EI原T理)其实和当年Fano在原子物理
中提出的所谓现在当一个宽F带an强o共振是相似的[17]跃迁与一个狭带弱.F跃an迁o共振出
(重叠时
下见图,弱跃迁频率附近的吸收会变得很小18),它们之间会产生相位干涉,在的是一个石墨烯(目前最热门的材料)的例子.图适1当8情中举
况[18]谱中的宽带来自电子跃迁,狭带来自光声子的激发.
光,两者间的相位差可以由外加电闸(当相位差近atin来改变,近,原来该有吸收处180曘时,如图,现变得几乎透明18所示,在弱跃迁频率附gg).
图18暋Fano共振原理图以及石墨烯的吸收谱线
是EIE3>是宽带强跃迁TIT与发生在一个三能级系统里Fano共振有什么关系呢?图,能级,能级|119描述的>至能级
弱,如果能级们耦合,那么从三能级系统与强光场合在一起组成的
|2>与能级||13>至能级>之间有一共振强光将它|2>的跃迁非常
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http
:飋飋www.wuli.ac.cn暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋综合系统(即所谓的有效能级如图19dre的左下方图所示ssedsystem)来看,与图,则综合系统共振的能级图相似.因此用光去探测得到的吸收光
18中Fano谱,也与跃迁的相位相反Fano共振的光谱相似因为这里强跃迁与弱,所以弱跃迁该吸收处.,反而变得几乎
透明,这就是强光诱导出的电磁感应透明(EIT)[19].
图19暋EIT现象中跃迁能级示意图及透射增强
有效三能级系统中的相干非线性光学现象,除了时,E它的光谱中感应透明的谱线可以很狭窄IT外,还有不少.例如EIT发生在原子气体里谱线附近的折射率随频率变化(毠n/毠氊)
可以.因此在很大.因为光的群速度与毠n/毠氊的关系是vg=+
氊n]-1
,所以会变得很慢,在某些情况自行车的速氊
下,vg会比
(度还慢.其他,还有绝热粒子分布转换态全adiab部ati转cp换op
到ula激tio发n态tra,n相sfe干r)布,能把粒子分布从基居捕获(coherent式储存在两能级中opulationtrapping,)需要的时候可以将它变为光脉,指的是把光激发能以相干方冲释放出来,无粒子数反转的激光(laserwithout
里顺便nversion
)等现象.这些都是非常有意思的问题一提,出来的[16].可是他没有注意到早在EIT是斯坦福的Harri1s在9691年99和0年.这提年,其他人(包括Hansch和Cohe)1发97现0
的一些现象,都是和.3暋单光子非线性EI光T相像的学(nonlin.
n灢Tannoujiearop
ticaleffectsobservedatsing
lephotonlevel)一般来说,我们也许会认为单光子的电场一定很弱,不足以激发任何非线性光学现象小的有限空间里,单1.但是如果考虑一个可见光子束缚在那么在这光毺
m3的空间,狭子~1ke这里考虑一个光子与一个原子在一微腔中的相
V/相应的电场达到cm,
足以激发某些非线性光学现象.物理·41卷(2012年)2
期tcpi|·4
特约专稿
过程增宽,这样一个光源称为光梳.在原子、分子光谱精密测量上,开创了前所未有的新领域,为基础物理的探讨提供了崭新的手段,Hall和Hansch因此获得了2006年的诺贝尔物理奖.
)发态|如图2所示,n>之间的跃迁频率相同,0(a
如果光子和原子没有相互作用,那么整个系氊=氊0.简并的,次低的激发态
(()),见图2其中及
)如图2所示.因此出现两个频率不同的|1>,0(c毬
有两个.如果原子和光子有相互作用,则曻曻
腔中,光场很强,所以
统的能级可以用
)及强非4.5暋强场激光物理(hih灢fieldlaserhsicsgpy
线性效应,可能得到单个脉冲,能量达0.脉冲宽度为1J
在上述的连续脉冲中取出单个脉冲,将它放大,
图22暋周期性的激光脉冲及傅里叶变换后的频率梳
20]
互作用[假设光子的频率与原子的基态|.g>和激
图20暋限域的单个光子和原子的能级示意图
513
,峰值功率为15暳10-1s0W,聚焦后能超过
20
/而且这一单脉冲的光场随时间的变化10Wcm2.
是可以精确描述的.这样脉冲的出现,开创了一个新领域,称做强场物理,研究脉冲强光场在介质中引出的问题.例如我们把这一单脉冲聚焦到10m2大小毺
19
/区域,光的功率密度能够达到1相应的0Wcm2,
11
/场强达3暳1这样高的电场,如果用来加速0Vcm.
电子,不考虑相对论效应的话,在光的半周期内就会把电子加速到超过光速.因此在这种情形下,光与物质的相互作用,必须用相对论动力学(relativistic磁场的产生、激光粒子加速(laserparticleaccelera灢
)来解释.强场物理中研究的问题包括光与dnamicsy
等离子的相互作用、短脉冲强X光与电子束的产生、)等.后者如果可以有效控制,可能取代现在的电tor
子加速器用于同步辐射,成本可降低1上海光00倍.
机所徐至展实验室在这方面近年来做出了国际领先的出色工作.
图2实验装置以及观察到的光1暋单个光子和原子能级示意图,
4.4暋激光锁模与光梳激光腔内锁模(能让一个光脉冲modelocking)(:)激光锁模,可以得到连续的、间隔约TiSahirepp
5
、脉宽仅~5暳1这些脉冲之间10-8s0-1s的短脉冲,))都有相干性,并且载波(与包络(之carrierenveloep间的相位也几乎完全固定,如图2连续短脉2所示.冲的光谱来自它们的傅里叶变换,是由一列几百万因此形成一连串周期输出的短脉冲.用掺钛蓝宝石
)学斯塔克(分裂Stark
在腔内放大,而每来回一次,就释放出一部分能量,
4.6暋强非线性光学效应(strononlinearoticalgnp
)effects)指的是当光与物质间的作用不能再用微扰effects
理论来描述,这相当于其他物理领域里的强耦合
强非线性光学效应(strononlinearoticalgnp
()的情形,都是物理中最难的问题.stronoulingcpg
可是在非线性光学里,有很多强耦合问题.例如,红外多光子激发和分子分解(infraredmultihotonp多光子电离(等,都可以用multihotonionization)p
,条极狭窄的谱线组成,线宽可以近1邻近两线的Hz(,还可以经由介质中混频~20000cm-1或~2.5eV)
14
,间隔约为1谱的覆盖宽度达~5暳100MHz0Hz
),一个分子excitationanddissociationofmolecules
可以吸收几十个到上百个红外光子,然后分解,以及
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np
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相当简单的物理图像来把它们讲清楚下面我们用阿秒脉冲及高次谐波的产生作一个.例子.
用前述的极短的单脉冲激光,可以在原子分子
气体中产生一个更短的软X光频段的单脉冲,使得超快光谱术在时间分辨上提高到100阿秒(线性光学现象0-1sec量级[21]
.这里解释一下这一个有趣的强非1阿秒
为18
)期间,正电场随时间增加,如图23所示,它的强度足够使原子的势.在光的0到1/4周
能改变,一边高一边低.当势能低到某一值时,原子中在基态的电子可以经隧道效应电离出来,这时电场仍是正,所以电离出的电子会被继续加速场变成负,促使电子减速,然后电子会被负电场反向.直到电加速,最后撞向电离留下的原子核,从而在极短的时间内减速这就是阿秒软.将加速得来的能量,以辐射方式释放出来,X光脉冲的产生原理光,这应该是一个强耦合的非.实验中输入的是红外光,输出的是软线性光学现象.可是,X我们看到用一个简单的物理图就可以了解知道的,所以电子电离的时间.在实验中,因为输入的脉冲光场是完全、电离后的轨迹和速度等都可以精确控制,如果利用这电子来做衍射成像,观察它随时间的改变,可以得到物质在阿秒量级的结构动态变化.这也是一个很有意思的新领域.
图23暋阿秒X射线产生的原理示意图
与产生阿秒脉冲有关的较早发现的是产生高次(谐波的非线性光学secondhar.我们知道激和光三产次生谐二波次(谐波
是要产生几十或几百个谐波armonicgenmeornaitcionge)n现象现在是很容易看到的eration)thi,从微扰理论来看,几乎.r但d
是不可能的看到了(见图.可是在以气体为介质的实验中,却已经性现象.
24
)[22]
,这当然应该是一个超强的非线这样高次的非线性现象似乎是很难了解的是很幸运,这又是一个可以用物理图象很容易了解.可
的现象.我们考虑一个较长的强光脉冲,如图如果光场的每一个周期都激发原子电离25左下方所示而产生一个阿秒脉冲.,那么可以得到一序列周期性的阿秒脉冲,与图22中的脉冲序列相似.
不同的是80·
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高阶谐波信号
图25暋高阶谐波产生的原理图
现在谈的是阿秒脉冲,而脉冲间隔只有几个飞秒们由傅里叶变换得到的光谱,也是像光梳一般(见图
.它是说5
),只是谱线间的距离相当于输入光的频率,(每一条频线都是输入光的谐波.光谱的,也就宽度脉宽控制得很短图25中的殼氊)是阿秒脉冲宽的倒数,频宽条谱线,相当几百次谐波出现殼氊就很宽,可以包含有几百.如果把阿秒延伸到软X射线.最近,科罗拉.最高的一些谐波可以多的叶军小组利用共振腔去产生连续的阿秒脉冲,得到软的光梳,每一条谱线的宽度可以狭窄到X射线频段果用来做精确光谱(0.85Hz.如分辨率可以达到的测量高了一个数量级10-1
p6
r以上的水平ecisionspec,t比原来精确光谱roscopy)
测量,.7暋高能密度物质(m.
atterathihener(HED)
)ggydensity
现在世界上不少发达国家都在建自由电子激光或者高能激光器,主要是希望能够得到高能量飞秒
射线脉冲(或极高能量激光脉冲high灢ene.r斯坦福的gyfemtosLeicnoancCdXo灢hrearypentLulsiegsht)尔0ofu(srcL,eiv能量(LCerm2LormSeJ)/)的p
已ulNs能e输的脉冲硬出波长atioX0.射线15—.1在美国利弗莫.5nm,脉宽
,n它产生alIgnit脉冲,同时聚在一个目标上,可以达到1i9o2nF条ac2il0itny是目前世界上最大的激光装置现在已经开始运转,一天打一次,在2101—s宽的激光62年的时候MJ/pulse.,物理·41卷(2012年)2期2h4X·S8
特约专稿
期望可以一天打7这些光源当然都是贵得不00次.得了的.它们可以用来做什么科研呢?自由电子激光的应用,大家也许已听得很多,这里不多讲了.大能量的脉冲激光,主要是希望用它来实现惯性核聚)变(其实这样的激光打在物质上,新inertialfusion.的物理现象会出现.现在有个新的研究领域叫高能)密度物理(如果能用hihenerensithsics.ggydypy内爆方式(来把物质压缩到很高密度状imlosion)p态,其原子间的距离接近或小于原子核的德布罗意波长或玻尔半径,那么所有我们现在了解的关于原子与原子间的相互作用行为如化学键等都不再成立,需要建立新的理论和图像去描述.这个新的科研领域就是高能密度物理,是一个全新的极有意义和相当令人振奋的基础科研领域,问题在于这种大装置不是一般科研人员都可以用到的.
的.光梳是一个非常优质的光源,但是现在的应用还局限在原子、分子光谱上,考虑如何把光梳应用到凝聚态物理上,是对我们的一个挑战.此外,不寻常的),非线性光学效应(exoticnonlinearoticaleffectsp))、应用到自旋电子学(激光操纵effectssintronicsp
)物质(如相干控制、激光致相变(hasetransition)p等,也都是很有意思的问题.看来非线性光学的发展前景仍是很美好的.
例如非线性磁光效应(nonlinearmanetooticalgp灢
参考文献
[,1]暋SchawlowAL,TownesCH.Phs.Rev.1958,112:1940y
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5暋发展中的前沿非线性光学研究课题
)、阿秒电子动力学、强场物理(高hihfieldphsicsgy灢
能密度物理、光梳及精密光谱学等都已经提过了.现在有了X光激光,在X光频段的非线性光学也将成为一个新领域,但是这些课题都是需要经费充足、实力很强的实验室才能承担的.一般的小实验室能做些什么前沿的线性光学研究呢?冷原子和分子中的非线性光学现象是一个能发展的领域.发展新的激光光学技术是很重要的.用激光来探讨光与物质的相互作用,相位有一定的重要性,测量相位可以得到更多信息.用非线性光学手段去表征新型材料(例如,复合材料等)可以帮助了解这些材料.通过控制光的相位来调制某些非线性光学现象应该是很有趣)、纳米结构、生物材料、Meta材料(Metamaterials
),当前非线性光学中的热点课题(如hottoicsp
[,9]暋ChiaoRY,TownesCH,StoicheffBP.Phs.Rev.Lett.y
1964,12:592[]10暋Askar'anGA.JETP,1962,15:1088y
[],11暋BelliniM,HanschTW.Ot.Lett.2000,25:1049p
[],12暋HanschTW,SchawlowAL.Ot.Commun.1975,13:68p[],,:13暋WinelandD,DehmeltH.Bull.Am.Phs.Soc.197520637y[],14暋JiN,MilkieDE,BetziNatureMethods2010,7:141gE.[],15暋Lindenbertal.Phs.Rev.Lett.2000,84:111gAMey[],17暋FanoU.Phs.Rev.1961,124:1866y[],18暋Tantal.NatureTechnolo2009,5:312gTTegy
[],16暋HarrisSE,FieldJE,ImamoluA.Phs.Rev.Lett.1990,gy
64:1107[,,19]暋BollerKJImamoluA,HarrisSE.Phs.Rev.Lett.gy1991,66:2593[],20暋BocaAetal.Phs.Rev.Lett.2004,93:233603y
[],21暋CorkumP.Phs.Rev.Lett.1993,71:1994y[],22暋MacklinJJetal.Phs.Rev.Lett.1993,70:766y
:暋物理·41卷(2012年)2期暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋暋htt飋飋www.wuli.ac.cnp
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